新聞網(wǎng)訊 近日,我?;瘜W(xué)化工學(xué)院翟艷玲、郭偉偉團(tuán)隊(duì)在電催化還原CO2領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展,研究成果以“Ligand Protection Strategy for Highly Selective and Stable Electrochemical CO2Methanation”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊 Angew. Chem. Int. Ed.。該論文我校為唯一完成與通訊單位,翟艷玲教授和郭偉偉副教授為共同通訊作者,第一作者為我校2024級(jí)碩士研究生高文杉,共同一作為我校材料科學(xué)與工程學(xué)院朱志軍副教授(負(fù)責(zé)理論計(jì)算部分),該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

大規(guī)模電化學(xué)CO2甲烷化是實(shí)現(xiàn)碳中和極具前景的途徑之一。構(gòu)建高效且穩(wěn)定的催化位點(diǎn)對(duì)于實(shí)現(xiàn)CO2向CH4的轉(zhuǎn)化至關(guān)重要。在此,我們?cè)O(shè)計(jì)了一種負(fù)載于氧化鑭(La2O3)并經(jīng)己硫醇(HT)分子功能化的含氧銅團(tuán)簇催化劑(HT@O-Cuc/La2O3),該催化劑實(shí)現(xiàn)了77.8%的甲烷法拉第效率(FECH4)和389.2 mA cm-2的分電流密度,并在長(zhǎng)達(dá)250小時(shí)的運(yùn)行過(guò)程中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。硫醇配體通過(guò)S原子配位修飾于O-Cuc與La2O3的界面,促進(jìn)了La與Cu位點(diǎn)之間的電子轉(zhuǎn)移,并建立起一個(gè)穩(wěn)定的電子補(bǔ)充通道,從而在電催化過(guò)程中持續(xù)穩(wěn)定低配位的Cuδ+(0.4 < δ < 0.5)活性態(tài)。機(jī)理研究表明,配體修飾優(yōu)化了Cu位點(diǎn)對(duì)*CO的吸附,并引導(dǎo)*CHO的加氫路徑向*CH2OH轉(zhuǎn)變,電子通道效應(yīng)增強(qiáng)了Cu-C鍵能,有利于*OH的解吸。同時(shí),La介導(dǎo)的水活化為反應(yīng)提供了大量質(zhì)子,推動(dòng)了*CH2–*CH3–*CH4的定向氫化過(guò)程,從而實(shí)現(xiàn)了高選擇性的CH4生成。
分子測(cè)量學(xué)研究院成立以來(lái)致力于電化學(xué)材料合成與綠色催化、單原子仿生催化界面分子測(cè)量等研究。研究院注重人才培養(yǎng)質(zhì)量成效突出,近三年已有8人考取985高校博士研究生(8/9),6人獲得國(guó)家獎(jiǎng)學(xué)金、1人獲得山東省研究生創(chuàng)新成果獎(jiǎng),另有多人次獲研究生學(xué)業(yè)獎(jiǎng)學(xué)金。在科研創(chuàng)新方面,2024年以來(lái)在A(yíng)ngewandte Chemie International Edition(4篇)、Science Bulletin、ACS Nano、Applied Catalysis B: Environment and Energy、Nano Letter、Advanced Functional Materials、Analytical Chemistry、Chemical Science等國(guó)際知名刊物發(fā)表論文40余篇。另外,翟艷玲教授牽頭團(tuán)隊(duì)申報(bào)的“原位動(dòng)態(tài)分子測(cè)量技術(shù)在材料表界面反應(yīng)中的應(yīng)用研究”項(xiàng)目喜獲2025年中國(guó)分析測(cè)試協(xié)會(huì)科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)(CAIA獎(jiǎng))二等獎(jiǎng)。未來(lái),分子測(cè)量學(xué)研究院將進(jìn)一步夯實(shí)科研基礎(chǔ),力爭(zhēng)培養(yǎng)更多具有創(chuàng)新能力的優(yōu)秀人才。